近日，环境科学领域国际顶级学术期刊《Applied Catalysis B: Environmental》（中科院1区，影响因子为24.319）在线发表了皇冠hg8868老版本关于过渡金属掺杂CoSe助催化剂促进光催化分解水制氢研究重要进展，论文题目为“Revealing the effects of transition metal doping on CoSe cocatalyst for enhancing photocatalytic H2production”。中科院大连化学物理研究所杜仕文博士后和皇冠hg8868老版本研究生林晟琪为论文共同第一作者，皇冠hg8868老版本李春鹤副教授与大连化学物理研究所章福祥研究员为共同通讯作者，绍兴文理学院皇冠hg8868老版本为论文第一署名单位。
太阳能催化分解水到氢能的转化效率由光催化体系的光吸收效率、电荷分离效率与表面反应效率共同决定。负载助催化剂是提升电荷分离效率与表面反应效率的有效策略之一。然而，当前对助催化剂的研究开发主要是集中考察复合光催化剂的表观产氢性能，并未深入研究助催化剂的负载对界面电荷分离效率和表面催化反应速率的影响及规律。本工作首先通过理论计算发现掺杂外来过渡金属元素（TM, TM = Mn, Fe, Ni, Cu）对CoSe和CoSe/CdSSe肖特基异质结的电子结构会产生不同的影响，并预测这会对CoSe/CdSSe异质结光催化性能产生不同作用。其中，当掺杂Fe元素时，得益于FeCoSe诱导的较大的异质结界面电势降（ΔV）和减小的氢吸附吉布斯自由能（ΔGH*），使其可以有效地加速异质结中电子-空穴对的分离并提高表面析氢效率，从而增强光催化效率。基于计算结果与分析，我们合成了具有0D/1D结构的TMCoSe/CdSSe纳米复合材料，其中FeCoSe/CdSSe具有最优异的光催化析氢性能（513.76 μmol h-1），分别是纯CdSSe和CoSe/CdSSe的36.6倍和2.0倍。此外，载流子动力学研究表明FeCoSe/CdSSe具有最快速的电荷分离效率和迁移率。
所有实验结果与理论研究结果相符合，说明合理平衡光生电荷分离能力与表面催化反应能力对提升光催化反应活性有重要积极影响，同时也凸显了基于第一性原理计算结果分析来筛选设计新型助催化剂的巨大优势。该研究得到了国家自然科学基金、浙江省自然科学基金和中国博士后科学基金资助。
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文章链接：https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2023.122503
